Родился 13 ноября 1836 года в Москве. Отец - инженер-майор Илларион Александрович Мусин-Пушкин (1796–1865), мать — Мария Николаевна (1806–1884; урожд. Струкова). Родовая усадьба находилась в сельце Никольское Боронишинской волости Мологского уезда Ярославской губернии.
Получил юридическое и музыкальное образование. Закончил с первой премией и золотой медалью Парижскую консерваторию (по классу скрипки). Его бюст выставлен в консерватории. Давал концерты под псевдонимом Рафаэль; был знаком с немецким композитором Иоганнесом Брамсом (1833-1897). Согласно семейной легенде, Жорж Шарль Дантес искал встречи с Михаилом Илларионовичем, чтобы просить у того поддержки для возвращения в Россию. Но тот, будучи горячим поклонником Пушкина, гневно отказал просителю.
В 1862 году женился на француженке польского происхождения Зели Розалии Петьо (1837–1873). В браке родились дети: Иван (1864–1887), Ольга (1865–1947), Мария (1868–1949), Дария (1873–1947). Также имел двух незаконнорожденных детей (родились до первого брака от неизвестной нам женщины).
В июле 1873 года, по смерти супруги, женился вторым браком на Марии Фёдоровне Блосфельдт, дочери Дерптского аптекаря. В этом браке родилось шестеро детей: Нина (1880–?), Вера (1882–1942), Екатерина (1884–1972), Надежда (1887–1968), Владимир (1887–1923), Елена (1892–1981).
Скончался 9 мая 1915 года в Париже. Похоронен на кладбище Пер-Лашез (90-й участок).
Источники:
1) Ferrand J. Histoire et généalogie des nobles et comtes Moussine-Pouchkine. Paris: J. Ferrand, 1994. P. 135.
2) Ельчанинов И. Н. Материалы для генеалогии ярославского дворянства. Вып. 1. Яр., 1911. С. 64–65.